阿秒脈沖測量原理和技術研究進展

　　激光作為20世紀最重要的發明之一, 其優良的特性在各個領域中都展現了顯著優勢. 為了迎合超快過程以及強場物理的研究需要, 研究者們將激光脈沖朝著脈寬越來越短、能量越來越高的方向推進, 并且都取得了卓越的成效. 在短脈沖方向, 納秒、皮秒脈沖的產生給工業加工、材料學等領域的進步提供了不少便利. 近半個世紀以來, 飛秒激光技術的日漸成熟, 不僅提升了超快光學的研究水平, 更為人們研究微觀超快過程提供了可能. 眾所周知, 分子尺度的運動在飛秒量級(1 fs=10–15 s), 飛秒激光的運用使得分子尺度運動的實驗觀測成為可能[1]. 正如照相機拍照的原理, 快門速度始終要快于目標過程才能得到一個清晰的畫面. 已有的飛秒“快門”已經足夠解決分子尺度的超快過程; 而電子運動過程的時間尺度在阿秒量級(1 as=10–18 s), 因此需要尋找“阿秒”快門對其進行表征測量.

　　本文源自科學通報 發表時間：2021-03-10《科學通報》是中國科學院 ，國家自然科學基金委員會出版的雜志。主要報道自然科學各學科基礎理論和應用研究方面具有創新性、高水平和重要意義的研究成果。報道及時快速，文章可讀性強，力求在比較寬泛的學術領域產生深刻影響。設有點評、進展、評述、前沿、論文、快訊、論壇、爭鳴、動態和書評等欄目。

　　20世紀80年代, 人們在激光電離氣體原子的實驗中觀察到高次諧波產生(high-order harmonic generation, HHG)[2,3]. 作為原子在強激光場電離過程中由電子再碰撞產生的相干輻射, HHG在頻域上為等間距光梳, 覆蓋極紫外(extreme ultra-violet, XUV)至軟X射線波段[4,5]; 在時域上則是單個脈寬為幾十至幾百阿秒的序列相干光脈沖. 1993年, Corkum[6]提出了強場電離的三步模型, 成為HHG和阿秒光學的理論基礎. 基于此模型, 1994 年, Lewenstein等人[7]和Corkum等人[8]利用量子理論對HHG進行了細致的描述, 并預言了單個或稱“孤立”阿秒脈沖(isolated attosecond pulse, IAP, 區別于HHG的阿秒脈沖序列)產生的理論和方法. 由于在瞬態測量中, 高次諧波難以提供阿秒精度的時間零點和測量誤差, 人們在實驗中采用了多種選通方法從HHG中獲得孤立阿秒脈沖[9,10].

　　2001年, Hentschel等人[11]首次在實驗中測量到650 as寬度的阿秒脈沖, 標志著人類打開了阿秒世界的大門. 作為目前人類所能產生的最短時間尺度, 阿秒脈沖的誕生自然而然地掀起了相關研究的熱潮[9,10,12~14], 其在電子尺度微觀超快過程研究中的應用成果展現出了巨大潛力[9,10,14]. 例如, 2010年, Goulielmakis等人[15]發表了利用阿秒脈沖研究氪離子中電子波包超快動力學的成果. 他們在實驗中觀察到了氪離子阿秒脈沖吸收譜隨時間的振蕩, 并推算出了氪離子的電子波包在兩個能級之間的振蕩躍遷, 躍遷時間約為3 fs, 測量精度達到了150 as. 除應用研究外, 阿秒脈沖產生、測量與本體性質的研究也是一大熱點, 阿秒脈沖的脈寬極限也在不斷被突破. 2012年, Zhao等人[16]獲得了脈寬67 as 的測量結果; 次年, 中國科學院物理研究所[17]獲得了 160 as的孤立脈沖, 這是國內首次阿秒脈沖產生的實驗結果. 2017年, Li等人[18]通過中紅外驅動光產生了光子能量高至水窗波段、脈寬為53 as的孤立脈沖, 是目前所得到的孤立阿秒脈沖光子能量的世界紀錄; 同年稍晚, Gaumnitz等人[19]報道了43 as的最短阿秒脈沖產生世界紀錄, 并保持至今. 2020年, 華中科技大學[20]、國防科技大學[21]和中國科學院西安光學精密機械研究所[22]也分別在實驗中測得了孤立阿秒脈沖, 代表了國內阿秒光學研究的巨大進步.

　　盡管近幾年由于超強激光的發展, 等離子體高次諧波展現了其非凡的潛力[23], 但是目前國際上主流的實驗方法仍為氣體高次諧波, 配合一定的選通方式以得到孤立阿秒脈沖[9,10]. 相比于其產生過程, 對于已經產生的孤立阿秒脈沖或者阿秒脈沖串, 如何對其本身的性質(如脈寬、相位、相干性等)進行測量與描述也是一個關鍵問題[9,10,14]. 雖然阿秒脈沖的測量可以參考現有激光脈沖的測量手段[24], 但是依舊存在其獨特的技術困難. 例如, 由于其時間尺度超短, 無法用電學方法對其直接進行測量; XUV和軟X射線波段的阿秒脈沖在常規介質中有強烈的吸收, 并且很難產生非線性效應. 因此, 需要尋找異于其他尺度脈沖測量的新方案. 近年來, 出現了多種阿秒脈沖測量與表征的實驗方案, 包括傳統的阿秒條紋相機和較新的阿秒光譜相位干涉直接電場重建法(spectral phase interferometry for direct electric field reconstruction, SPIDER)[25,26]等. 目前, 阿秒脈沖測量實驗的大體思路是利用阿秒脈沖與氣體介質進行相互作用, 通過其激發的電子特性來反演阿秒脈沖本身的信息. 以下將從阿秒脈沖與氣體介質作用的脈沖測量實驗方案設計, 以及得到電子信息后的反演計算過程進行分析總結, 并展望阿秒脈沖測量未來的發展方向和可能遇到的瓶頸問題.

　　1 阿秒脈沖測量的實驗方法

　　由于阿秒脈沖本質上是通過氣體高次諧波的選通而來, 因此高次諧波的高光子能量、相干性強等特點在阿秒脈沖測量中也被充分利用起來. 早在1996年, Véniard等人[27]就提出利用高次諧波的強相干性, 令其與一束驅動光共同作用于氣體介質; 通過觀察光電子能譜中邊帶(sideband)振幅隨XUV光與驅動光之間延時的變化而產生的調制信號來反映XUV脈沖的寬度以及相鄰兩個階次諧波之間的相位差. 之后, 其進一步演化成更為完善的RABITT(reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions)方案[28]. RABITT作為最早的阿秒脈沖互相關測量方法, 其原理是電子在XUV脈沖的作用下從初態躍遷至電離態的過程中, 受到飛秒驅動光的調制, 在高次諧波譜上產生邊帶, 并且能夠得到該邊帶的光電子能譜強度的表達式; 在激光脈沖的長脈沖近似下, 可以簡化得到相鄰兩個階次高次諧波之間的相位差與驅動光頻率、驅動光與XUV光延時之間的關系; 邊帶光電子譜強度變化周期為驅動激光載波頻率的兩倍, 結合目標氣體的能級結構可以得到相位關系, 并結合傅里葉變換就能得到脈沖的時域信息. 該方法于2001年由Paul等人[29] 首先在實驗上得以實現, 產生并測量了單脈沖寬度為 250 as的阿秒脈沖串. 實驗中(圖1), 中心波長800 nm、脈寬40 fs的kHz驅動光, 通過內外分離的石英片延時元件聚焦到氬氣靶上產生高次諧波; 隨后, 通過光闌以調節驅動光的強度; 最后, 通過球面鎢鏡反射到第二個氬氣靶上產生光電子, 并進行電子飛行時間的探測.

　　RABITT作為一個很好的阿秒脈沖時域信息測量方式, 有著廣泛的應用, 隨著測量精度的提升, 其延伸出的Rainbow RABITT技術[30]成為目前解析原子分子多能級結構的有力工具. 然而, 對于某些間隔較為接近的能級結構而言, 如若產生了多套高次諧波重合的情況, 則會對邊帶結構造成影響, 從而影響最終相位測量結果. 因此, 一種名為laser-assisted lateral X-ray photoionization[31]的方法也在不久后提出, 此種方法簡化了目標氣體能級結構對阿秒脈沖探測的影響. 其基本原理為將XUV光與驅動飛秒激光共同注入到氣體中, 使氣體在XUV光作用下發生電離, 得到電子的初始動量分布, 其受XUV光的相位、強度、振蕩周期的影響; 隨后, 在驅動光場的調制下電子的動量分布會發生改變, 改變XUV光與驅動光的延時會影響所探測到電子能譜的寬度, 而能譜的調制深度能反映XUV脈沖的寬度. 2001年, Hentschel等人[11]實現了單個阿秒脈沖的產生, 并利用此方法進行了測量. 他們將驅動激光與氖氣作用產生高次諧波, 并用一個直徑與所產生高次諧波匹配的鋯(Zr)膜選取光子能量為90 eV左右的連續譜, 驅動光仍然能在鋯膜外環通過, 以達到分離驅動光與 XUV光的目的; 隨后, 通過鉬硅(Mo/Si)多層膜反射鏡調節驅動光與XUV光的延時, 聚焦在氪氣靶上產生光電子, 最終經過反演后得到阿秒脈沖寬度為(650±150) as. 該方法的關鍵點在于, 飛行時間光電子能譜儀設置在與激光場矢量垂直的方向, 并在一個較小的角空間探測光電子能譜隨驅動光與XUV光延時的變化, 可以有效減小閾上電離(above threshold ionization, ATI) 電子對阿秒脈沖信息獲取的干擾.

　　2002年, Itatani等人[25]在前述工作的思路上進行了改進, 提出了阿秒條紋相機(attosecond streak camera)的概念. 其基本思路也是基于阿秒脈沖與驅動激光的互相關(圖2), 并從兩個基本點出發: (1) 利用亞周期振蕩作為確定阿秒脈沖脈寬的時間基準, 該基準僅當XUV 脈寬小于驅動光時成立; (2) 將XUV光產生的光電子信息同時對應在能量與角度上. 當激光場為線偏振時, 對于給定的觀測角度, 光電子的能譜寬度能反映脈寬信息; 當激光場為圓偏振時, 在一定能量下, 光電子的角度分布能反映脈寬信息. 同時, 其探測的分辨率受光電子的能量、帶寬和阿秒脈沖的色散影響. 阿秒條紋相機在加上角度分辨之后, 提高了探測阿秒脈沖寬度的分辨率, 其分辨率與所測脈沖光子能量正相關; 當光電子能量在100 eV時, 對于傅里葉極限脈寬的脈沖, 其分辨率為70 as. 值得注意的是, 若選用線偏振光做驅動激光, 當XUV脈寬過寬時, 會導致條紋調制(streaking)速率變化, 這將使得能譜與相位之間關系處理變得十分復雜; 用圓偏振光能避免此問題, 但是伴隨著較低的高次諧波產率. 因此, 阿秒條紋相機適用于較短的阿秒脈沖測量. 綜上情況, 這一方案目前成為在孤立阿秒脈沖測量中最為常用的方式[9,10,14]

　　除去測量光電子譜上的調制來分析出阿秒脈沖的時域信息外, 僅通過對高次諧波光譜信息的提取分析同樣也能部分得出脈沖信息. 2013年, Kim等人[32]使用非共線的兩路光共同作用在氖氣靶上, 其中采用偏振選通的基頻光用于產生孤立阿秒脈沖, 而另一路線偏振的二次諧波作為擾動脈沖, 用于調制高次諧波光譜形貌. 改變兩路激光之間的延時, 可以獲得某一能量光譜區域的空間形貌隨延時變化的演化圖(trace), 對該演化圖反演即可得出阿秒脈沖的相位情況, 此方案也由于不需要電子譜的采集而被稱為全光學測量. 近期, Yang等人[20]在這一技術基礎上進行了改進, 將兩路相同波長但功率密度相差較大的短飛秒脈沖共線作用在氣體靶上, 保證擾動光足夠弱而不影響氣體的電離, 僅能干預電離出電子的飛行路徑, 隨后掃描延時獲得截止區連續譜區域的光譜隨延時調制的演化圖. 對演化圖, 可以采用與阿秒條紋相機類似的反演算法來獲得阿秒脈沖的相位和時域信息, 從而實現脈寬的測量. 以上兩種方法在阿秒脈沖產生處, 通過對復合場的調控來進行測量, 被稱為原位測量“in situ” [33], 區別于前述在阿秒脈沖產生之后再在另一氣體靶上產生光電離的離位測量“ex situ”方法. 原位測量雖然實驗結構簡單, 但只能測量產生處而不是應用位置的阿秒脈沖信息, 因此在后續應用上存在一些弊端.

　　前述的所有方法都是基于阿秒脈沖與驅動激光脈沖之間的互相關來測量阿秒脈沖的信息, 而在飛秒領域常用的自相關測量由于缺乏XUV波段的非線性介質而很難運用于阿秒脈沖. 1999年, 已有人提出阿秒光自相關(attosecond autocorrelation)的方法[34], 直到2003年, Tzallas等人[35]才首次實現真正意義上的阿秒脈沖自相關測量. 他們將產生的高次諧波通過銦(In)膜濾除驅動光, 使XUV光在兩塊D型鏡上分開產生延時, 并隨后聚焦在氦氣靶上, 通過TOF探測He+ 離子產率隨延時的變化可以得到所測阿秒脈沖的脈寬. 由于該實驗中, 從氦氣中獲得He+ 需要與XUV光作用產生雙光子電離, 因此也被稱為阿秒二階自相關方法. 2013年, Takahashi等人[36]通過此種阿秒自相關的方法, 實現了脈沖寬度約為500 as、單個阿秒脈沖能量高至1.3 μJ的高能阿秒脈沖測量, 能量比一般的孤立阿秒脈沖提升了2~3個數量級. 該實驗在阿秒自相關測量中使用的是氮氣, 通過 TOF探測氮氣在有延時的高次諧波場下解離得到的 N+ 離子作為二階自相關信號, 并且研究了單色場與雙色場對N+ 信號的影響. 結合最終測得的阿秒脈沖電離氮氣的二階自相關結果, 此工作驗證了阿秒自相關法在高能量阿秒脈沖測量中的可行性.

　　以上方案在高次諧波產生的阿秒脈沖測量中都得以實現, 然而隨著技術的發展, 很多飛秒脈沖通過光譜展寬壓縮后就可以達到周期量級尺度, 其脈寬能短至幾個飛秒甚至幾百阿秒. 對于這類波長沒有達到XUV 波段, 脈沖寬度卻接近或達到阿秒量級的脈沖, Park等人[37]于2018年提出了一種測量周期量級脈沖時域信息的方案, 被稱作TIPTOE(tunneling ionization with a perturbation for the time-domain observation of an electric field)(圖3). 該方案基于少周期脈沖與氣體作用產生隧穿電離的電子譜, 將待測脈沖通過分束片分成基脈沖(fundamental pulse)與信號脈沖(signal pulse); 其中, 基脈沖能量較強, 主要產生電離, 而信號脈沖能量較弱, 其本身并不能產生電離, 只起到對電離后電子譜的調制作用. 通過分析基脈沖與信號脈沖之間的比例與電子譜調制之間的關系, 來反映脈沖的時域以及相位信息. 此種方法適用廣泛, 理論上可以對覆蓋紫外到中紅外波段的超寬譜、任意形狀的少周期, 甚至亞周期脈沖的信息進行測量. 其不需要復雜的真空系統與測量系統, 并且結果與拍赫茲光學示波器(petahertz optical oscilloscope)[38]的測量結果比對后得到了驗證.

　　除去以上主流的阿秒脈沖測量實驗方案外, 一些理論設計同樣為阿秒脈沖的測量提供了新的思路. 例如, 2001年, Scrinzi等人[39]提出Attosecond cross correlation technique. 他們認為, 將阿秒脈沖與其驅動激光同時作用于目標氣體, 通過激光場對氣體庫侖勢的調控, 使其正好能發生XUV單光子電離, 最后調節驅動激光脈沖與阿秒脈沖的延時來控制相關離子的產率, 進而反演出阿秒脈沖的寬度. 同時, 由于該過程的電離率對 XUV光強的線性響應, 可以使探測的光譜范圍延伸至 10 nm以下, 這是當時所不能達到的. 由于該方法中氣體的電離勢需要與XUV光子能量嚴格匹配, 因此對所選氣體有較高要求, 且對于不同光子能量的阿秒脈沖, 還需要選擇不同的氣體與之對應, 操作較為復雜. 此外, 該方法還可以根據同等調制深度的調制個數來判斷阿秒脈沖串的脈沖數量.

　　2003年, Bandrauk等人[40]在用TDSE(time-dependent Schrödinger equation)對近紅外飛秒光與XUV阿秒脈沖共同作用于氫原子做計算時發現, 在激光場都為線偏振的情況下, 光場傳播方向產生的光電子數與背向產生的光電子數所構成的歸一化最大不對稱系數中包含了XUV脈沖脈寬的信息, 并呈簡單的線性關系; 通過光電子數與不對稱系數的線性關系推演阿秒脈沖時域信息的方法被稱作asymmetric photoionization method. 該方案需要預先計算出飛秒光與XUV脈沖之間的延時, 但是僅需要測量前向與后向的電子數即可, 省去了前述各種算法所需要的光電子能譜的測量與分析.但是, 考慮到實驗情況下ATI對信號的影響及其他惰性氣體能級的復雜性, 該方法在阿秒脈沖測量的實際操作中只存在理論上的可能.

　　此外, 還有一種方案被稱作阿秒SPIDER法(attosecond spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction)[26]. 鑒于SPIDER法在飛秒脈沖測量的成效[24], 人們也考慮將其遷移至阿秒脈沖測量中. 然而在飛秒SPIDER測量中, 待測脈沖需要分束后引入一定的延時與頻移, 才能獲得干涉信號并處理得到脈寬信息. 由于飛秒脈沖光譜范圍主要在可見光到紅外波段, 待測脈沖分束后的延時與頻移可以通過非線性介質引入. 而對于阿秒脈沖所在的XUV波段, 這些介質都會對其有強烈的吸收, 因此想要引入頻移需要另辟蹊徑. 2003 年, Quéré等人[26]找到了解決途徑. 他們認為, 阿秒脈沖作用于氣體原子電離的電子波包在激光場作用下產生的能量移動等同于飛秒SPIDER測量中頻移的效果, 再引入延時后進行干涉反演, 能夠獲得波包的相位信息, 進而得到所測阿秒脈沖的光譜相位信息. 他們進行了模擬計算, 首先產生兩個相同的阿秒脈沖的光電子譜, 其中一個在激光場作用下產生能量移動, 隨后將兩脈沖在頻域上疊加獲得干涉光譜, 最終使用與飛秒SPIDER類似的算法反演獲得阿秒脈沖的光譜相位信息. 但是, 此方法尚未在實驗中實現.

　　2 阿秒脈沖的理論反演算法

　　阿秒條紋相機是目前最常用的阿秒脈沖實驗測量方案, 其電子能譜中包含了阿秒脈沖的相位信息. 但阿秒脈沖的相位信息并不能簡單地通過公式從電子能譜中提取, 而是需要理論反演的方法. 具體來說, 首先, 從阿秒條紋相機的物理過程出發, 通過近似求解薛定諤方程得到從阿秒脈沖到電子能譜的計算公式; 然后, 將預估的阿秒脈沖代入公式得到電子能譜, 并與實驗上測到的電子能譜相比較, 獲得誤差函數; 最后, 通過優化方法尋找使誤差函數極小的阿秒脈沖相位作為結果并輸出[9,10,12,14,25].

　　在阿秒條紋相機中, 電子被阿秒脈沖電離并在飛秒驅動光場作用下到達連續態, 這個過程在薛定諤方程中表示為 r r r r i ( ) = E t 1 2 1 ( ) ( ), (1) t 2 其中, E(t)=El +Ex, 包括飛秒光場El 和阿秒光場Ex.

　　解這個方程從強場近似(strong field approximation, SFA)出發[7], 忽略中間的所有激發態, 假設電子直接從基態電離到連續態, 同時忽略庫侖勢的作用, 則可以建立從阿秒脈沖到電子能譜的正向計算公式[41]: ( ( ) ) I p E t (p A t ) p t p I t t p t p A t A t t ( , ) = ( )d + ( + ) exp(i ( , + ))exp i / 2 + d , ( , + ) = ( ) + 1 2 ( ) d , (2)

　　其 中 , Ex(t)d(p + A (t + )) 表示電離的電子波包 , exp(i (p , t + )) 表示電子波包在驅動光作用下的相位調制, I (p , ) 即實驗測量得到的條紋能譜.

　　Mairesse和Quéré[41]于2005年提出的FROG-CRAB 算法(frequency resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts)借鑒了飛秒脈沖測量中的FROG方法, 并將其遷移至XUV波段, 可用于阿秒脈沖時域測量. 這個方法要求式(2)中電子波包項以及相位調制項不能存在動量, 為此需假設光電子產生截面在整個阿秒脈沖的帶寬上都近似常數, 即將式(2) 中的 d(p + A (t + )) 視為常數并提出積分號, 同時用帶寬的中間值pc替換相位調制項 exp(i (p , t + )) 中的 p , 即中心動量近似. 這樣, 式(2)簡化為 S ( , ) = P(t)G(t + )exp( i t)dt , (3) FROG + 2 其中, P(t) = E (t ) x 為待測的阿秒脈沖; G(t) = ei (t) 表示飛秒脈沖對光電子相位的調制作為門脈沖. 誤差函數定義為實驗測量的條紋圖與FROG計算得到的條紋圖的均方差:

　　在FROG中, 通過廣義投影算法(generalized projection algorithm, GPA)尋找一組阿秒脈沖P(t)和驅動光場 G(t)使得誤差函數最小, 它的計算步驟如下[42](圖4): (1) 給出一組猜測的初始阿秒脈沖P(t)和驅動光場 G(t), 用它們的外積構建初始矩陣; (2) 將初始矩陣做傅里葉變換, 構建初始的能譜; (3) 保留能譜中的相位項, 將其模替換為實驗測得的光譜; (4) 對新能譜進行逆傅里葉變換, 并通過最小二乘法獲取新一組優化的P(t)和G(t).

　　FROG-CRAB也存在一些弊端. 一是由于中心動量近似, 需假定所測量的阿秒脈沖所包含連續譜光子能量的寬度遠小于其光電子譜的中心能量, 而要產生更短的阿秒脈沖, 計算更寬的光子能譜勢在必行. 另一個弊端在于, 對于更短的阿秒脈沖, 其超寬的能譜需要更高的分辨率. 強驅動光場雖然能夠保證條紋相機能譜在時域上的分辨率, 但也會帶來噪聲甚至淹沒條紋信號. 為了克服上述缺點, Chini等人[43]提出PROOF(phase retrieval by omega oscillation filtering)算法, 這是較 FROG-CRAB更為簡便的一種反演方法. 它的主要思想是在驅動光場較弱的情況下, 將式(2)按照驅動光的頻率泰勒展開: S W S W v S W v ( , ) = + S 2 + 2 . (5)

　　在展開的過程中假設躍遷偶極矩為常數, 但避免了中心動量近似. 誤差函數的定義與FROG相同. 這樣,阿秒脈沖信息的檢索依然可以利用GPA算法[16], 它的反演步驟如下(圖5):

　　(1) 給出一組猜測的初始阿秒脈沖P(t)和驅動光場 G(t), 通過外積構建初始矩陣;

　　(2) 將初始矩陣做傅里葉變換, 構建初始的能譜;

　　(3) 為了加快收斂速度, 第一次迭代時使用FROGCRAB方法, 即把計算得到能譜的強度部分用實驗測得的能譜強度替換, 相位保留; 在之后的計算中, 實驗能譜和理論能譜都根據驅動光場的頻率做泰勒展開, 每次迭代僅將理論能譜泰勒展開的第二項(即激光頻率 ωL振蕩項)用實驗能譜的第二項替換;

　　(4) 通過逆傅里葉變換并分解奇異值, 可以得到一組新的阿秒脈沖P(t)和驅動光場G(t);

　　(5) 開始新的循環, 直到精度收斂到設定目標.

　　由于電子的動量可以從積分中的第二項解析地去除, 與FROG-CRAB反演算法相比, PROOF不需要中心動量近似, 特別是在檢索寬光譜脈沖上, PROOF比 FROG-CRAB更精確. 此外, 因為只需要一個飛秒驅動光的光子來耦合連續態, 觀察這種振蕩不需要高的條紋強度, 也就不需要高強度的驅動脈沖. 然而, PROOF將驅動光場限制在微擾強度范圍內, 并且為了滿足緩慢變化的包絡近似而限制條紋脈沖的持續時間. 當需要同時描述阿秒脈沖和復雜的寬帶電場波形(這些波形明顯違反了PROOF的條件)時, 實驗中的有效性會被限制.

　　VTGPA(Volkov transform generalized projections algorithm)是一種基于Volkov態的廣義投影算法[44], 該方法可以在檢索過程中跳過傅里葉變換, 從而在計算能譜的過程中避免中心動量近似. VTGPA中條紋圖的計算方法與式(2)相同, 其中 d(p + A (t + )) 通過從HFS(Hartree-Fock-Slater)模型中獲得的有效原子勢計算得到[45], 在積分的過程中使用Volkov態作為正交完備的基矢而不是平面波直接計算得到條紋圖[46]. 它的計算步驟如下(圖6):

　　(1) 給出一組猜測的初始阿秒脈沖P(t)和驅動光場 G(t), 積分構建初始能譜;

　　(2) 保留構建能譜的相位項, 將其模用實驗測得的能譜強度替換;

　　(3) 用最小二乘法獲取阿秒脈沖的強度和相位信息, 用Brent方法[47]獲取驅動光場G(t), 重復步驟(1).

　　VTGPA的誤差函數與FROG相同, 即當誤差函數收斂至最小時程序可結束搜索. VTGPA的計算過程避免了過多的近似, 與FROG直接比較時, VTGPA的反演和模擬譜圖之間的均方誤差(mean-square error, MSE) 降低了3個數量級以上, 并更快地收斂到每次迭代的解. 在其他方面, 它具有FROG-CRAB算法的所有優點. 此外, 由于VTGPA沒有對驅動光場施加任何限制, 使得它可以作為同時表征復雜飛秒驅動場和阿秒脈沖的有用工具. 基于進化算法(evolutionary algorithm)的技術被證明可以準確可靠地從模擬譜圖和具有高信噪比的實驗條紋圖中檢索光譜相位, 但需要新的算法通過利用全二維譜圖中固有的冗余數據來提高證明的魯棒性.

　　PROBP-AC(phase retrieval of broadband pulses with autocorrelation)[48,49]是一種使用遺傳算法檢索XUV相位的方法, 它不像以前的相位檢索算法那樣使用整套條紋能譜 , 而是從條紋能譜的時間自相關系數 Q( 1, 2) = S(E, 1)S(E, 2)dE 中提取相位信息. 在正向計算過程中, 躍遷偶極矩使用單活性電子模型勢[50], 并直接對式(2)進行積分, 避免了中心動量近似. 將阿秒脈沖的相位曲線通過一組B樣條插值系數{bi }構建. 其在反演過程中使用遺傳算法(genetic algorithm, GA)來尋找系數{bi }, 使得誤差函數有最小值. 遺傳算法的反演步驟如下(圖7).

　　(1) 通過映射公式將 { b i } 中的每一個 b b x x x = + b 2 1 i i 2 L j L L j j min max min =0 1 (B) 編碼成長度為L的二進制表示形式, {bi }中所有n個bi (大小n×L)被稱為染色體, 其上的片段被稱為基因(長度為L).

　　(2) 初始化種群: 遺傳算法中一組{bi }被視為一個個體, 假設一代中有N個個體構成的種群, 使用均勻的隨機實數發生器(在0, 1之間)來產生第一代種群(長度為N×n×L).

　　(3) 用適應度函數評估每個個體的適應度. 適應度定義為式(2)計算得到條紋圖的自相關系數與實驗測量條紋圖的自相關系數的方差, 它代替了FROG中的誤差函數來反映反演結果與實驗的接近程度: E[b ] = [Q ( , ) Q ( , )] .

　　(4) 隨機選擇種群中的兩個個體, 選擇適應度較大的個體作為第一個親本, 再次應用相同的選擇方案來選擇第二個親本; 接下來, 讓兩個親本通過交叉產生一個新的后代; 這種選擇和交叉方案被執行了N次, 產生了N個后代; 為了防止計算過早收斂, 在產生后代的過程中允許遺傳變異, 以保持遺傳多樣性;

　　(5) 重復整個繁衍的過程, 使得每一代的適應度優于上一代, 直到滿足設定的代數后終止計算.

　　PROBP-AC的收斂速度比之前的迭代算法快得多, 精度也更高, 可以在較短的時間內檢索到準確的相位. 但它只能反演用光滑的B樣條函數插值表示的相位信息, 其他的參數如阿秒脈沖的強度信息和驅動光場的信息要求通過實驗測量.

　　人工智能機器學習的發展為阿秒能譜的反演提供了另一種思路. 通過訓練具有已知XUV場的能譜圖, 神經網絡被用來尋找條紋能譜和XUV場之間的映射函數. 一旦映射函數被識別, 網絡就可以從實驗測得的條紋能譜中預測XUV脈沖, 以實現阿秒相位檢索[51].

　　用于阿秒條紋相位檢索的神經網絡由不同大小的卷積層塊組成. 通過式(2)生成條紋能譜圖作為數據集來對神經網絡進行訓練和測試(即通過監督學習進行訓練), 并利用成本函數評價神經網絡的準確性. 成本函數定義為機器學習反演的阿秒脈沖相位與生成數據集設置的阿秒脈沖相位的方差, 其作為反演程序收斂的指標, 作用與誤差函數相同. 為了提高神經網絡輸出的準確性, 通過再次學習以調整用監督學習訓練的網絡的權重, 并定義了一個新的成本函數進行評價. 新的成本函數定義為機器學習反演的阿秒脈沖代入式(2)生成的條紋圖與生成數據集的條紋圖的方差. 在用8萬個樣本進行訓練后, 用訓練數據集中的條紋圖對神經網絡的輸出進行測試. 將輸出的XUV光譜與真實的XUV光譜進行比較, 并用輸出的XUV和飛秒驅動光譜產生條紋能譜.

　　神經網絡的主要優點是, 一旦正確訓練, 它幾乎可以立即(毫秒)從其他條紋圖中檢索相位. 盡管神經網絡具有簡單性和普遍性, 但這種反演方法有兩個主要缺點: (1) 反演算法的確定性導致無法處理模糊的模型, 即噪聲存在下對脈沖重建存在不確定性; (2) 神經網絡重建脈沖時用到的算法沒有與物理模型結合起來. 為了克服這些缺點, Zhu等人[52,53]提出了一種基于條件變分生成網絡(conditional variational generative network, CVGN)的阿秒脈沖檢索方案(圖8). 這種方案將統計學中的貝葉斯公式與機器學習中的循環網絡結合起來, 通過建立一個單獨訓練的生成模型來逼近先驗信號 (正則化項), 利用已知的測量系統的正向過程來訓練條件變分生成模型. CVGN的優點是可以模擬以給定的條紋圖測量為條件的脈沖輪廓的分布, 從而能夠評估檢索到的脈沖的不確定性.

　　條紋相機的反演算法仍在快速發展. 從FROGCRAB中對躍遷偶極矩的簡化以及中心動量近似, 到 VTGPA和PROPB-AC中僅使用SFA近似, 正向計算的過程變得越來越精確, 適用范圍也變得更寬; 從投影算法到進化算法、機器學習, 其反演程序的計算時間越來越快, 等待結果的時間大大減少, 因此提高了計算效率. 同時, 反演程序抵抗實驗噪聲的魯棒性也越來越好, 這使得從實驗數據反演得到的阿秒脈沖信息更具有說服力. 但反演算法仍有進步的空間, 比如通過第一性原理計算薛定諤方程, 可以得到比強場近似更精確的結果, 而自相關系數與機器學習的結合可能會讓算法更有效率.

　　3 總結與展望

　　總之, 阿秒脈沖的產生與測量技術為原子中電子動力學過程的研究提供了強有力的手段. 并且, 伴隨著技術與原理方案的進步, 阿秒脈沖將會被越來越廣泛且方便地應用于超快時間尺度與超微空間結構上的研究, 也必然會吸引更多的力量進入阿秒科學領域. 然而不可否認的是, 現有阿秒脈沖的測量技術研究工作依舊存在一些困難與挑戰. 首先, 從實驗裝置上來說, 阿秒脈沖測量系統需要的儀器設備造價昂貴、操作復雜、不便于遷移與調節、往往需要對該套系統光機電與程序算法都較為熟練的專業人士才能夠操作, 并且存在復雜系統的通病: 無法保證長時間穩定運行. 其次, 系統中依舊存在很多不可控的待研究的參量, 比如與氣體靶作用時的氣壓參數等. 此外, 在反演算法方面, 同樣存在會對最終測量結果帶來誤差的缺陷, 例如, 對條紋測量圖進行反演計算時引入的近似會影響真實結果, 為了滿足近似條件需要對實驗參數進行限制等. 除了上述實驗與理論中分別存在的問題, 當我們結合整個測量系統的實驗裝置與算法進行分析時, 也會引入新的測量誤差. 例如, 在阿秒脈沖測量實驗中不可避免的噪聲會給后續反演算法的精度帶來影響, 特別是對機器學習這種結果高度依賴于訓練集的算法, 無噪聲的模擬結果對真實存在噪聲的實驗結果進行預測必然會存在一定的誤差. 綜上, 雖然目前阿秒脈沖的表征與測量技術取得了一定的成果, 但是其依舊有極大的改進空間, 在實驗上可以尋求更合適的非線性介質, 更高精度的探測器, 甚至從原理上對其進行改進; 在反演算法上, 需要在運算量與反演時間允許的情況下, 減少近似的引入, 用機器學習替代常規算法就是一個不錯的嘗試, 即使不可避免隨之而來的運算精度問題. 可以預見, 阿秒脈沖測量將朝著小型化、高效化、精細化的方向發展, 相信在不久的將來, 阿秒脈沖測量的研究會伴隨著更短脈沖的產生而實現突破, 并且將持續作為人類有史以來最為精密的研究工具而存在, 進而為超快時間分辨的超精細原子分子動力學研究帶來深遠的影響.